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氡氣本身以3.82d為半衰期,通過α衰變成為218Po等一系列放射性核素,直到206Pb才成為穩(wěn)定核素,其間要逐次經(jīng)過8級衰變出多種放射性核素。由表2.1可知,這些放射性核素的放射性種類各有不同,半衰期也有長有短。這些從218Po開始到206Pb為止的一系列核素即稱為氡子體(也稱為氡的衰變產物)。在這些子體核素中,核素210Pb的半衰期為22a,基本上可視為穩(wěn)定核素,自它以后的幾種核素在氡子體中已顯得很不重要,所以在研究氡子體時一般都對210Pb以前的核素即對218Po,214Pb,214Bi和214Po等子體核素有興趣。
.氡及其子體的衰變
Figure 1.Radon and its daughters’ decay
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氡及其子體衰變特性(單位:MeV)
Table 1 Decay characteristics of radon andits daughters
核素 | 核素種類 | 半衰期 | α | β | γ |
222Rn(Rn) | α | 3.825d | 5.49(100%) | 0.51(0.07%) | |
218Po(RaA) | α | 3.05m | 6.05 (100%) | 0.33(0.019%) | |
214Pb(RaB) |
β、γ | 26.8m | 0.65(50%) | 0.295(19%) | |
0.71(40%) | 0.352(36%) | ||||
0.98(6%) | |||||
214Bi(RaC) | β、γ | 19.7m | 5.45(0.012%) | 1.0(23%) | 0.609(47%) |
5.51(0.008%) | 1.51(40%) | 1.12(17%) | |||
3.26(19%) | 1,76(17%) | ||||
214Po(RaC′) | α | 164μs | 7.69(100%) | 0.799(0.014%) |
從RaA到到RaC(RaC’)的四個短壽命子體核素是氡子體氣溶膠的主要貢獻者。余下的RaD因其半衰期長(22a),從它以后的氡子體在空氣中貢獻的活度濃度微乎其微,所以在本文后面的討論中予以忽略。氡子體的活度濃度測量主要是指RaA,RaB和RaC三種核素的濃度值,由于RaC′的半衰期極短(164μS),所以在客觀上,它在任何時候都與其母體RaC處于平衡態(tài),即RaC的濃度值是多少,RaC′的相應值也是多少,因此常常把RaC和RaC′作為同一種核素看待。
在氡子體測量中,其采樣時間、采樣后到計數(shù)開始的等待時間及計數(shù)測量時間都必須給予精心設計,并按這三個時間段,對其測量結果給予合理的推算,最終才能正確得出氡子體的活度濃度。對采得的氡子體樣品可以進行α測量,也可進行β測量甚至γ測量(絕大部分采用α測量),從而根據(jù)樣品的α活度或β活度推算出各子體的活度濃度。
在進行氡子體的采樣過程中時,每一種氡子體核素都在不斷地生長和衰變,整個過程都是處在一種動態(tài)的變化之中。因此通過采集積累的子體活度并不是隨采樣時間的增長而線性增加的。
假定空氣中某種子體i的原子數(shù)濃度為Ci(原子數(shù)/m3),采樣流量為Q(m3/s),采樣效率設為η,則隨采樣時間t(s)的增長,該種子體增長的原子數(shù)N,遵從下列微分方程:
(1.1)
& nbsp; 方程右邊的第一項表示活度濃度為Ci的第i種子體隨采樣流量Q而引的線性增長;第二項表示第i種子體的母體即第i-1種子體衰變?yōu)榈?/span>i種子體而引起的增長;第三項表示該子體i本身因衰變而引起的減少。將(1)式對各子體積分,然后轉化成活度濃度單位,則可得到RaA、RaB和RaC(RaC’)經(jīng)采樣時間t以后其各自的活度值隨時間變化的表達式:
(1.2)
(1.3)
(1.4)
式中NA(t), NB(t) ,NC(t)分別代表RaA,RaB,RaC的活度值,λA, λB,λC,分別為RaA,RaB,RaC的衰變常數(shù),CA,CB,和CC分別為RaA,RaB,RaC的活度濃度,單位為(Bq/m3)。
由以上各式可以看出,氡子體在采樣過程中的累積并不是隨采樣時間t的增長而線性增長的。基本按(1-e-λt)的規(guī)律增長,因此,經(jīng)過一定時間將趨近于一個極限值,也就是說取樣時間繼續(xù)增加,累積的氡子體原子數(shù)或活度值將不再增加,相當于隨取樣時間的增長而累加的量與衰變的量達到平衡。因此,這種情況下,繼續(xù)增加采樣時間已沒有意義。假定采樣效率為1。對于RaA,采樣時間大約10min即達到平衡,對于RaB和RaC大約180min達到平衡。
從氡子體采樣停止到正式開始計數(shù)測量,有一定的間隔時間,這種時間間隔通常稱為等待時間。在等待時間內,已采樣的氡子體將會發(fā)生衰變,等待時間越長,衰減的量越多。令等待時間為T,采樣停止后在等待時間內氡子體的衰變規(guī)律為:
(1.5)
該微分等式表示了第i種子體的衰 減規(guī)律,等式右端第1項(-λiNi)表示i種子體的衰變量,第2項(-λi-1Ni-1)表示第i種子體的母體(i-1)種子體因衰變而形成的第i種子體的增加量。將上式對T積分,則有:
(1.6)
(1.7)
(1.8)
式中,N­­A(t,T),N­­B(t,T),N­­C(t,T)是經(jīng)過t時間采樣,并經(jīng)T時間的等待后各子體的原子數(shù)。
(3)氡子體濃度算法的表達式
氡子體始終處于不斷衰變的過程中,在計數(shù)測量時間內也在不斷衰變,這就給測量也帶來了困難,困難不在放射性活度測量儀器和測量技術上,而在于如何將最終的計數(shù)測量結果也轉換成氡子體濃度,才能達到目的。在計數(shù)測量時間內氡子體也是衰變的,因而在測量時間內所得到的計數(shù)測量結果仍然是一種動態(tài)的計數(shù)積分過程。
在選擇儀器對氡子體活度進行測量時,跟據(jù)氡子體的衰變特性,通常情況都只測α計數(shù)。氡子體中RaA的α能量6.05MeV, RaC′的α能量7.68MeV,如果采樣和等待過程中沒有過多的α自吸收,同時測量儀也具有足夠好的能量分辨率,而在不會引起兩種α能譜儀相互重疊的情況下,可以用脈沖分析儀對RaA和RaC′的α計數(shù)進行分別測量,這樣便可把RaA,RaB和RaC的各自濃度計算出來。
在取樣結束后兩個時間段內對RaA和RaC′進行α計數(shù)。具體的測量程序為:
①采樣時間t=600秒
②在采樣結束后的第120-320s(測量時間△T1=200s)內分別測出RaA的總α計數(shù)NA(△T1)和RaC′的總α計數(shù)NC(△T1);然后在第1200秒-1600秒(即△T2=400s)內再測RaC′的總α計數(shù)NC(△T2)(此時已沒有RaA的計數(shù))。
③將測得的三組計數(shù),分別代入下面的方程式中,即可算出CA,CB,CC,也就是RaA、RaB和RaC三種子體的活度濃度。
(1.9)
(1.10)
(1.11)
(4)氡子體濃度的修正
然而通常RaA和RaC′的α脈沖能譜往往是有重疊的,因此需要對兩種子體的能譜計數(shù)進行修正。如下圖所示,橫坐標為閾值,縱坐標為相對計數(shù)
圖2 RaA和RaC′的α脈沖譜
Figure 2 RaA and RaC'alpha pulse spectrum
這種情況絕大部分是 由于在氡子體采集和等待時間過程中,能量的自吸收效應所導致的。使得RaA和RaC′的α能譜在前端有一很長的拖尾,無法將兩者的α能譜截然分開而實現(xiàn)單獨計數(shù)。此時可以通過用補償修正的辦法進行氡子體測量。
將α能量分析儀的RaA計數(shù)道設得足夠寬,保證能對RaA的α全部計數(shù),另外RaC′的α計數(shù)道也設得足夠寬,保證能對RaA計數(shù)道以上的RaC′全部計數(shù)。如圖2.1所示,在△T1的測量時間段內,RaA道內的計數(shù)由兩部分組成,一部分是RaA本身引起的計數(shù)NA(△T1),另一部分是RaC′拖尾到RaA計數(shù)道內引起的計數(shù),令為W(△T1);而在RaC′計數(shù)道內,應由RaC′引起的計數(shù)NC(△T1)則少了一部分,即W(△T1)。在△T1的測量時間內,RaA道和RaC′ 道各自測得的總α計數(shù)分別為:
(1.12)
(1.13)
而在△T2時間段內,此時由于RaA已衰變完,在RaA道和RaC′道各自測到的計數(shù)分別為:
(1.14)
(1.15)
一般情況下,RaC′的譜形在T1和T2時刻相對不變,于是就有:
(1.16)
聯(lián)立(1.9)-(1.16)式,可以解出:
(1.17)
(1.18)
(1.19)
其中NAA(△T1),NAA(△T2),NCC(△T1), NCC(△T2)可以通過實際測得,為已知量。將算出的NA(△T1), NC(△T1), NC(△T2)代入到式(1.9)-(1.11)中,即可算出相應的三個氡子體的濃度。
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